科研進(jìn)展
蘭州化物所與西北工業(yè)大學(xué)研究人員利用高通量計(jì)算揭示二維材料層間范德華相互作用
近日，中國(guó)科學(xué)院院士、中科院蘭州化學(xué)物理研究所劉維民研究員和西北工業(yè)大學(xué)齊衛(wèi)宏教授通過(guò)高通量計(jì)算和實(shí)驗(yàn)揭示了二維材料層間結(jié)合能與結(jié)合力的關(guān)系，提出只有層間結(jié)合力才能作為二維材料剝離難易程度的判據(jù)（而不是結(jié)合能）。
二維材料層間的范德華相互作用是一種非鍵相互作用，相對(duì)化學(xué)鍵而言，這種更弱的相互作用使得二維材料之間可以任意堆疊而無(wú)需層間匹配晶格，容易形成二維材料范德華異質(zhì)結(jié)及摩爾紋等超結(jié)構(gòu)，同時(shí)帶來(lái)許多新奇的物理、化學(xué)、力學(xué)等性質(zhì)。目前，學(xué)術(shù)界都偏向于利用層間結(jié)合能來(lái)表征二維材料剝離的難易程度。
研究人員認(rèn)為，使用層間結(jié)合能表征二維材料剝離難易程度不夠準(zhǔn)確，而只有層間結(jié)合力才能更準(zhǔn)確地表征二維材料剝離的難易程度。在二維材料的勢(shì)能-層間距曲線上，結(jié)合能對(duì)應(yīng)于勢(shì)能曲線的勢(shì)阱深度，而結(jié)合力則對(duì)應(yīng)于勢(shì)能曲線變化的拐點(diǎn)（相當(dāng)于勢(shì)能曲線二階導(dǎo)數(shù)為零），層間結(jié)合力與結(jié)合能變化趨勢(shì)并不相同，一些二維材料的層間結(jié)合力大但結(jié)合能小，而另一些二維材料則結(jié)合力小但結(jié)合能大。二維材料的層間結(jié)合力直接與材料的剝離力相對(duì)應(yīng)，而不是結(jié)合能。
基于這個(gè)思路，研究人員通過(guò)自己設(shè)計(jì)的下降算法調(diào)用第一性原理計(jì)算程序（VASP）進(jìn)行了高通量計(jì)算，得到了230種常見(jiàn)二維材料的層間結(jié)合能和結(jié)合力數(shù)據(jù)（圖1）。
圖1 230種二維材料結(jié)合能與結(jié)合力的高通量計(jì)算結(jié)果
計(jì)算結(jié)果顯示，二維材料的層間結(jié)合能與結(jié)合力的趨勢(shì)確實(shí)不完全一致（即結(jié)合能高不代表結(jié)合力大）。研究人員還設(shè)計(jì)了實(shí)驗(yàn)以檢驗(yàn)理論預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性。針對(duì)三種二維材料：石墨烯、六方氮化硼與硒化銦，通過(guò)一種獨(dú)特的組裝方法把二維材料附著到自制的硅球探針上，并使用這些探針在原子力顯微鏡下進(jìn)行了高精度層間結(jié)合力測(cè)試。研究結(jié)果與計(jì)算預(yù)測(cè)完全一致，即：F石墨烯>F氮化硼>F硒化銦。這就從理論和實(shí)驗(yàn)上證明了只有層間結(jié)合力才能更準(zhǔn)確地表征二維材料剝離的難易程度。相關(guān)實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2所示，其中圖2(a)為二維材料包覆探針制作方法；圖2(b)為石墨烯探針SEM照片；圖2(c)為石墨烯典型8x8采點(diǎn)測(cè)定結(jié)果；圖2(d)為石墨烯、六方氮化硼和硒化銦的典型力-位移曲線；圖2(e)為石墨烯測(cè)定結(jié)果統(tǒng)計(jì)；圖2(f)為六方氮化硼測(cè)定結(jié)果統(tǒng)計(jì)；圖2(g)為硒化銦測(cè)定結(jié)果統(tǒng)計(jì)。
圖2 AFM層間結(jié)合力測(cè)定結(jié)果
新型二維材料可制備性的預(yù)測(cè)或二維范德華材料的設(shè)計(jì)，必須通過(guò)研究其層間結(jié)合力的大小予以確定；二維材料器件的層間結(jié)合穩(wěn)定性也需要通過(guò)結(jié)合力才能準(zhǔn)確表征。該工作給出的230種常見(jiàn)二維材料層間結(jié)合力數(shù)據(jù)比較可靠且完備。該研究結(jié)果有助于深刻理解二維材料層間范德華相互作用及建立二維材料的物理模型，并為二維材料的應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。
相關(guān)研究成果以“High-Throughput Calculation of Interlayer van der Waals Forces Validated with Experimental Measurements”為題發(fā)表在Research（2022, 11, 9765121. https://doi.org/10.34133/2022/9765121）上。西北工業(yè)大學(xué)為第一完成單位，蘭州化物所為第二完成單位。
以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲谢鸷臀鞅惫I(yè)大學(xué)分析測(cè)試中心的支持。
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